Как ученый Байи получил известность в 1759 году, когда ему удалось вычислить орбиту движения кометы Галлея. В 1760 году он устроил обсерваторию, с помощью которой смог предпринять исследования Юпитера и его четырех спутников. В 1763 году Байи был избран членом Парижской академии наук. Его основные научные труды: «Essai sur la theorie des satellites de Jupiter» (1766), «Memoires sur les inegalites de la lumiere des satellites de Jupiter» (1771).
В 1789 году представители третьего сословия города Парижа избрали Байи своим депутатом в Генеральные штаты. 5 мая он стал президентом депутатов от третьего сословия, и принял активное участие событиях революционного лета 1789 года. Именно он вел совещание депутатов третьего сословия 17 июня в версальском «Зале для игры в мяч», которое провозгласило себя Национальным собранием и взяло на себя законодательные функции. В июне-июле 1789 года Байи был первым председателем Национального собрания, а в 15 июля 1789 года стал первым мэром Парижа.
Лидер конституционалистов и сторонник соглашения с королевской властью, Байи пытался сдержать радикальное развитие революционного процесса. В августе 1790 года он был переизбран мэром французской столицы, но на фоне обостряющейся политической борьбы, его призывы к примирению враждующих сторон не находили понимания. 17 июля 1791 года Байи вместе с Жильбером Лафайетом принял решение о разгоне демонстрации на Марсовом поле, что привело к массовым жертвам. После этих событий Байи теряет остатки своей популярности и 16 ноября 1791 года подал в отставку.
В июле 1792 года Байи уехал из революционного Парижа в Нант, где написал «Мемуары свидетеля революции». Во время якобинской диктатуры Байи был вынужден скрываться. В конце 1793 года он выехал в Мелен, (небольшой городок на Сене юго-восточнее Парижа) к своему другу Пьеру Симону Лапласу, но был узнан и схвачен. 10 ноября 1793 года Байи предстал перед Революционным трибуналом в Париже, приговорен к смерти и гильотинирован.